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面对接踵而至的打击，狄德罗表现出了惊人的毅力。他在致伏尔泰的信中这样说：“放弃这部著作，就等于从阵地上掉头逃跑。这样做正符合那些迫害我们的恶棍的意愿。”在极端困难的条件下，狄德罗独立支撑，肩负起编纂《百科全书》的重任。他除了为《百科全书》承担了大量的组织工作以外，还亲自撰写了一千多个辞条，内容涉及哲学、历史、伦理学、美学等各个领域。《百科全书》中有关工艺、技术的辞条均出自狄德罗之手。为了做到准确无误，狄德还经常深入工厂，并自己动手制作机械模型。有一次，狄德罗发现出版商布鲁东私自删除文章中一些精彩内容，感到十分痛心，很长时间都为此食不甘味。
在为《百科全书》辛勤工作的同时，狄德罗还埋头进行哲学理论的研究，先后发表了《对自然的解释》（1754）、《达朗贝尔狄德罗的谈话》、《达朗贝尔的梦》（1767）、《关于物质和运动的哲学原理》（1770）等论著。在这一系著作中，狄德罗不但表达了唯物主义的思想，而且显示了辩证法的倾向。
狄德罗肯定物质是第一性的，时间和空间是物质存在的形式，运动是物质的一种属性，所有的事物都相互联系、相互转化。在认识论方面，狄德罗强调感觉论，认为人的认识首先来自感性知觉，但不是单纯停留在感觉上，认识的主体可以发挥能动性，运用经验进行思考，再回到实践中加以验证。狄德罗的唯物主义仍然存在形而上学的倾向，但与同时代的唯物主义者相比，又具有辩证法的思想。
此外，狄德罗在美学、文艺批评、戏剧理论和小说创方面，也有独特的建树，创作了许多优秀的作品。
同伏尔泰一样，狄德罗对“开明君主”抱有幻想，他在《百科全书》中这样写道：“把一个君主和哲学家结合起来，那就可以得到一个最完善的君主。”俄国女皇叶卡特琳娜二世利用了狄德罗这个致命的弱点。这个残酷的封建农奴制国家的统治者，为了给自己涂上开明君主的色彩，长期以来，利用小恩小惠，在经济上对狄德罗进行拉拢。她花了一万五千里弗尔，买下狄德罗的藏书，并且委任狄德罗终生为她管理这些书籍，年金为三百皮斯托。
叶卡特琳娜二世多次邀请狄德罗到俄国访问，为了报答女皇的知遇之恩，1737年，狄德罗来到了彼得堡。在那里，狄德一下子成了王公贵族猎奇的对象，女皇也只是把他当作清谈的门客，无意采纳他关于实行政治改革的建议。狄德罗深感失望，在彼得堡呆了七个月，于1774年4月回到了法国。
从俄国回来后，狄德罗在自己人生的最后十个年头中，没有取得任何建树。
1784年，狄德罗因为中风，溘然长逝。在逝世前不久，狄德罗还同朋友们一起谈论哲学和科学，他临终前说的最后一句话是：
怀疑是向哲学迈出的第一步。
狄德罗的美学和文艺理论
狄德罗多才多艺，在美学和文艺理论方面有很多独特的创见。1750年，狄德罗发表了《美的根源及性质的哲学研究》一文，这是他的最早的美学论文。从1759年到1781年，狄德罗应好友格里姆之约，为巴黎每两年举行一次的绘画雕塑展览写过十多篇评论文章，这就是著名的《沙龙》。此外，在《论戏剧艺术》、《画论》、《关于〈私生子〉的谈话》、《演员奇谈》等一系列论著中，都集中体现了狄德罗的美学思想。
狄德罗从唯物主义观点出发，建立了现实主义的美学体系。狄德罗的全部美学思想，可以用一句话来概括，那就是“艺术摹仿自然”。狄德罗曾经这样指出：“每种艺术都有自己的优点，看来艺术就跟感觉官能一样：一切感觉官能都不过是一种触觉，一切艺术都不过是摹仿，但是每一种感官都用它特有的方式去触觉，每一种艺术都用特有的方式去摹仿。”
狄德罗认为美的根源在于客观事物，“艺术摹仿自然”。在这里，“自然”包括物质世界和人类社会两个方面，它是艺术的第一个范本。
那么，什么是美呢？狄德罗是这样回答的：“在所有叫做美的事物所具有的许多共同性质之中，我们究竟选择哪一样性质来用美作为它的符号呢？哪一种？我看很显然，只有这样一种性质才合格：有了它就使所有这些事物都美；它的多寡 （假如它有多寡之分）就使得这些事物在美上有多寡程度之别；没有它就使得这些事物失其为美。它不能改变性质而不致使那一种类的美不随之改变；和它相反的性质就会使最美的东西也变得讨厌和丑。总而言之，美开始出现，增长，千变万化，衰退，消失，都要凭它这一性质。只有关系这一概念才能符合这些条件。”
这就是著名的“美在关系”说。狄德罗认为，“美”标记着存在物的一种共有的性质，这个共有性质就是“关系”。在狄德罗看来，事物的性质可以在人们的心灵中引起各种各样的观念，比如秩序、和谐、比例、安排、对称、统一等等，但只有唤醒关系观念才可以用“美”来称呼。
美在于关系，由于关系不同，美的性质也就不一样。根据事物是否与人发生关系，狄德罗把美分为两种：“在我身外的美”和“与我有关的美”。狄德罗在《论美》这部论著中这样写道：“我把一切本身有能力在我的悟性中唤醒关系观念的东西，称之为在我身外的美；而与我有关的美，就是一切已经唤醒上述观念的东西。”“在我身外的美”，又称为“实在的美”，是指不依欣赏者的“悟性”为转移的客观存在美；“与我又关的美”，又称为“见出的美”，是指因人而异的美。接着，狄德罗进一步解释说：“当我说一切本身有能力在我的悟性中唤醒关系这个观念的东西，或一切唤醒这种观念的东西之时，就该仔细区别一下对象中的各种形式和我对各种形式具有的概念。我的悟性没有给事物添一点东西进去，没有去掉一点东西。不管我想到或一点也没有想到卢浮宫的门面，其一切组成部分照旧有这种或那种形式，其各部分间也照旧有这种或那种安排。不论有人无人，卢浮宫的门面不减其美。但这种美仅仅是对于身心构造和我们一般的可能有的人们而说的；因为，对于别的人们，卢浮宫的门面可能既不美也不丑，甚至是丑的。由些可见，虽然没有绝对的美，对于我们来说，却有两种美，一种是实在的美，一种是见到的美。”
狄德罗主张艺术摹仿自然，他认为艺术的基本原则是摹仿自然，要求艺术家写出自然的真实。要做到这一点，首先应当了解和研究现实的一切关系，特别是那种因果必然关系。狄德罗一再强调，艺术作品不仅应当表现事物外表的真实，而且应当表现事物内在的真实；不仅应当表现事物个别的真实，而且应当表现事物普遍的真实。
狄德罗在强调艺术摹仿自然的同时，要求艺术家不断发现“理想的范本”。在狄德罗看来，艺术真实并不等于自然真实，艺术真实必须符合艺术家的理想。
那么，怎样才能发现“理想的范本”？狄德罗回答说，理想的范本来自生活，艺术家在创作过程中，经过长期观察和反复提炼，最终达到理想的范本。狄德罗以雕刻为例：“雕刻先从第一个碰到的范本着手摹仿，后来发现另外一些范本比第一个好，于是就对这些范本进行修改，先修改大毛病，再修改小毛病，经过这样反复修改和一系列的工作之后，它才终于造成一个形象，这个形象已不复是自然了。”
根据狄德罗的看法认为，在艺术作品中，真、善、美应当是统一的。在《画论》一文中，狄德罗这样指出：“真善美是紧密结合在一起的。在真和善之上加以一种难得而出色的情状，真或善就变成了美。”
狄德罗主张，艺术必须摹仿自然，“艺术中的美，跟哲学中的真理具有同一基础。真理是什么？是我们的判断和事物本身的吻合。摹仿的美是什么？是描绘跟事物本身的吻合”。自然是艺术的第一个范本，但是，艺术的真实不同于科学的真实，在艺术创作过程中，艺术家通过想象和思考，创造出艺术形象。这个艺术形象，既符合自然的真实，又体现了艺术的理想，从而使真和美达到了完整的统一。
狄德罗重视艺术的教育作用。在他看来，艺术作品必须体现道德，从而“使德行显得更为可爱，恶行更为可憎，怪事更为触目，这是一切手拿笔杆、画笔或雕刀的正派人的意图”，艺术家应当成为“人类的教师，人生痛苦的安慰者，罪行的复仇者和德行的奖赏者”。可见，狄德罗始终把道德原则放在艺术的首要位置，重视艺术的道德教育作用。
在狄德罗的文艺理论中，戏剧理论占有非常重要的地位，他在《论戏剧艺术》、《关于〈私生子〉的谈话》、《演员奇谈》等一系列著作中，全面地阐述了他对戏剧艺术的见解。
在狄德罗生活的时代，法国的戏剧艺术仍然是古典主义占统治地位。由于古典主义戏剧适应宫廷的需要，严格限定了悲剧和喜剧之间的界限，人为地设置了许多清规戒律，已经不能满足新时代的要求。
在英国，莎士比亚创造了一种悲喜混合的新剧种，实际上已经打破了悲、喜剧的严格界限。十七、十八世纪，英国又出现了“感伤剧”，它用散文的语言表现普通人的日常生活，带有道德意味和感伤情调。
狄德罗总结了“感伤剧”这种戏剧形式，主张建立一个介于悲剧和喜剧之间的新剧种：“严肃剧”或“市民剧”。根据主题的不同，严肃剧又分为两类：严肃喜剧和家庭悲剧。同古典主义戏剧相比，严肃剧能够更好地反映现实，表现广大第三等级的生活。
狄德罗注重戏剧的真实性，他认为，严肃剧应当“严格地表现自然”，“接近现实生活”。它的情节，必须以生活为依据，尽可能做到“真实”、“自然”，摒弃“奇迹”。狄德罗指出：“假使大自然从来不以异常的方式把事件组织起来，那么戏剧家在超出一般事物的简单平淡的统一性而想象出来的一切，就会是不可信的了。但是事实并不如此。戏剧作家怎么办呢？他要么就是采纳这些异常的组合，要么就是自己想象类似的组合。不过，由于我们不认识事物的整体，我们只在事实中看到命定的相随关系，而戏剧作家要在他的作品的整个结构里贯穿一个显明而容易察觉的联系；所以比起历史学家来，他的真实性要少些，而逼真性却多些。”
此外，在布景、服装、场面安排等方面，狄德罗都主张真实地表现生活，反对古典主义戏剧的夸张、豪华和矫揉造作。
从古希腊到十八世纪，西方的戏剧文学都用韵文写作，莫里哀大胆地尝试用散文写喜剧，获得了很大的成功，但他的部分喜剧仍旧采用诗体。狄德罗认为，严肃剧表现人们的日常生活，在语言上，应当运用现实生活中的口语。狄德罗认为，戏剧文学的文学特性，并不在于它使用韵律。狄德罗在比较了伏尔泰的历史著作和史诗之后指出，如果把《查理十二史》改写成诗篇，它仍将不失为一种历史著作；反之，将《亨利亚特》改写成散文，它仍将不失为诗篇。最后，狄德罗得出这样一个结论：“用散文写的悲剧，跟用韵文写的悲剧完全一样，也是诗篇；喜剧和小说也是一样。”
出于宣传启蒙思想的需要，狄德罗十分重视戏剧的道德教育作用。在当时的启蒙思想家看来，社会腐败的根源在于思想的混浊，而思想的混浊又是由宗教迷信造成的，因此，启蒙思想家们致力于新思想新观念的传播，试图用理性的光芒照亮人们的头脑。狄德罗把戏剧当作批判贵族生活、宣扬平民美德的一种重要手段，主张“寓教于乐”，使观众在潜移默化中得到陶冶。在《论戏剧艺术》一文中，狄德罗说过这样一段话：“任何一个民族总有些偏见有待铲除，有些罪恶有待追究，有些可笑的事情有待排斥，并且需要适合于他们的戏剧。假使政府在准备修改某项法律或者取缔某项习俗的时候善于利用戏剧，那将是多么有效的移风易俗的手段啊！”
狄德罗发现，艺术创作离不开想象。他在《论戏剧艺术》一文中指出：“想象，这是一种特质，没有它，人既不能成为诗人，也不能成为哲学家、有思想的人、一个有理性的生物、一个真正的人。”
狄德罗对想象下了这样一个定义：“把一系列必然相联的形象按照它们的自然中的先后