来，并于1812年出版，这便是长诗《恰尔德·哈洛尔德日记》的前两章，诗人由此一举成名。拜伦回国之时，正是英国工人卢梭运动高涨时期，已就贵族院席位的拜伦，在贵族院发表著名演说，同情工人，对政府的惩罚法案表示愤慨。他还在《晨报》上发表政治讽刺诗《议案起草人颂》 （1812），谴责社会的非正义现象。不久以后，诗人又发表第二次演说，深切同情英国压迫之下的爱尔兰人民。
1813—1816年间，拜伦除了写政治抒情诗外，还创作了一组叙事诗：《异教徒》 （l813），《阿比多斯的新娘》（1813）、《海盗》（1814）、《莱拉》（1814）、《柯林斯的围攻》（1816）和《巴里西纳》（1816），以东欧，西亚一带为背景，充满异国浪漫情调，被称为“东方叙事诗”。诗中都有一个富有叛逆精神的主人公，孤傲地与社会、与命运抗衡。他们有强烈的情感，顽强的意志，旺盛的精力，不凡的才能，不能忍受社会的专制和压抑，进行不妥协的反抗和绝望的报复。康拉德 （《海盗》）和塞利姆（《阿比多斯的新娘》）都是自由的海盗，与一切社会秩序、传统道德为敌。这些表情阴郁、经历坎坷又桀傲不驯的主人公身上有着拜伦本人的明显印迹，寄托了诗人的反叛豪情，人们主要根据哈洛尔德和“东方叙事诗”的主人公而构筑起“拜伦式英雄”的形象”在这时期，拜伦还写了抒情诗集《希伯莱歌曲》（1815）。诗集表面上处理圣经题材，实际上绝大部分与宗教无关，表达他对现实的不满和抑郁心情。《塞那克利伯的毁灭》写了亚述暴君的恶行，而《过去的日子》追忆为自由而战而死的战士。其中亦有优秀的抒情诗，如《她行走在美中》。他还写了关于拿破仑的组诗，赞美他杰出的战略才能，又谴责他由国家的护卫者变为践踏邻国自由的暴君，表现了诗人对自由的信念。
在拜伦的诗歌越来越受人瞩目的时候，他的私生活也招致越来越多人的攻击。他的众多的风流韵事为人们津津乐道。在《阿比多斯的新娘》里讲到的姐弟相爱的故事，更引起人们对拜伦与异母姐姐奥古丝塔之间关系的飞短流长。1816年初，由于道德观念的差异，拜伦那结婚才1年的妻子安娜贝拉忽然离去，并提出分居要求，为仇视他的叛逆精神的上层人士提供了攻击他的口实。一时间，报刊上攻击、诽谤性文章纷涌而至，上流社会对拜伦关上大门。拜伦于1816年4月，永远地离开了他的祖国。
在瑞士，拜伦与同样流亡国外的诗人雪莱相遇，他们尽管性格不同，但相似的生活坎坷、相同的对专制制度的仇恨、对被压迫被奴役民族的同情，同样杰出的诗才，使他们一见如故，结为密友，在创作他思想上互相影响。这期间，拜伦写了长诗《锡隆囚徒》，这是他早期叙事诗中的杰作。描写10世纪瑞士爱国者庞尼瓦为家乡自由而战的故事。英雄被囚禁在地牢中，仍坚决不与暴君妥协。他不像是“东方叙事诗”中的主人公那般孤傲的个人英雄，而是反民族压迫的人民代表。短诗《普洛米修斯》与雪莱诗剧《解放了的普洛米修斯》相应，表现诗人对这位敢与天庭抗礼的盗火者的崇敬，赞美他为人类自由忍受一切苦难的不屈不挠的精神。
1816年10月，在雪莱夫妇已离开日内瓦回国后，拜伦也启程前往意大利，在那里居住到1823年去希腊。他参加了意大利烧炭党人抗击奥地利占领者的活动，为他们提供贮藏军火的场所。他的诗歌创作也进入了更成熟的时期。
首先，拜伦完成了《恰尔德·哈洛尔德游记》的三四章（1816，1818），赋于诗篇新的思想深度。他又开始在诗剧方面取得新的成就。从 1817年到1824年，诗人写了7部“戏剧性的诗篇”。哲学诗剧《曼弗雷德》（1817）中的同名主人公仍然是一位“拜伦式”英雄，但他的悲观情绪和个人主义的反叛意志达到了最高的悲剧表现。曼弗雷德犯了无可救赎的神秘的大罪，来到阿尔卑斯山中，他向精灵和阿尔卑斯山的女巫求助，但得不到解脱，唯求速死。曼弗雷德与德国诗人歌德笔下的浮士德有相似之处，有广博知识，能呼唤精灵，但曼弗雷德主要体现的是反叛的精神，他对人生和人类感到失望，否定一切宗教，否定一切传统道德观念，否定一切权威，怀疑知识的效用。诗剧笼罩了阴暗悲观的气氛，也表现拜伦一贯的毫不妥协的精神。《该隐》（1821）仿中古“神秘剧”，采用《圣经》题材，但改变了原来的含义。把
《创世纪》中杀人而受神惩罚的该隐写成叛逆者，指摘和嘲笑上帝，引起教会人士的激烈反对。亚当和夏娃向上帝祈祷感恩，他们的儿子该隐却缄默无语，他怀疑上帝，思索人类受苦与顺从的意义。正直坚强的神灵卢锡弗是反叛和追求自由的象征，他使该隐明白了上帝的真相，上帝的所做所为只是为了统治和奴役人类，亚当失去乐园是因为他忤逆了上帝的统治意志。该隐种地，以谷类为祭献，他的兄弟亚伯牧羊，以羔羊为祭礼。贪婪的上帝偏爱亚伯有“焦肉烟血气味”的祭礼，该隐一怒之下打死了亚伯，引起父母的诅咒，上帝派天使在他头上打上了标志永恒苦难的烙印。拜伦勇敢大胆地表达了弥尔顿在《失乐园》中隐约流露的怀疑情绪，否定了操纵人类命运的权威。该隐叛逆的精神与柔顺的亚伯的奴性形成了鲜明的对比，他虽然还带有曼弗雷德的孤独性质，但他积极行动，反抗现状，在他的形象上诗人寄寓了反抗暴政的现实政治意义。
《曼弗雷德》和《该隐》都是供人阅读而非上演的剧，但都相当富有戏剧性，剧中对话雄浑有力。五幕诗剧 《维纳》（1823）取材于德国一个关于争夺钱财的谋杀的故事，借鉴了古典主义戏剧艺术手法，上演成功，但在艺术上最弱。其余的诗剧都取材于历史，《撒丹纳巴勒斯》（1821）写公元前7世纪亚述王不愿滥用政权，沉溺于自我享乐，面对阴谋叛逆只得自焚，悲剧缺少深度。 《福斯卡里父子》（1821）和《马林诺·法里埃罗》（1821）都写14世纪威尼斯的政治人物的悲剧。他们面对元老院的强大力量，无法维护个人的利益，悲剧贯穿了拜伦追求自由，反对暴政的主题。拜伦在文学理论上倾向于古典主义诗论，他的《贺拉斯的提示》一诗沿袭古典大家的观点。在诗剧写作理论上，他力主向整饬的法国古典主义戏剧学习。但在具体写作中，他既有古典主义的锤炼，又有浪漫主义的激情，特别是人物的台词，富有诗意和戏剧性。
拜伦讽刺性的成就更在诗剧之上。他以古典诗创作的《英国诗人与苏格兰评论家》虽然是他诗歌创作生涯开端时期所作，但讽刺才能毫不示弱。在意大利时期，他开始采用口语化的意大利八行诗体写作轻松的讽刺诗。《别波》 （1818）不像叙事诗和诗剧多着眼古代异域的事件，而是写当代生活轶事。一个远行数年才归来的威尼斯人发现他的妻子已另有新欢，浪漫故事中常见的决斗场面并没有出现，3个人回家里，喝着咖啡，当丈夫的讲着他的冒险经历，纠纷轻松地被化解，丈夫和第三者成了朋友。诗人夹叙夹议，亦庄亦谐。在描写威尼斯狂欢节热闹气氛和轻浮时尚时微妙地嘲笑英国上流社会的伪善和种种恶习，在幽默又有相当长度的插笔里对英国政府、军队、议会、宗教、税收等时有讽刺。诗人用八行诗体写了他最优秀的代表作之一《审判的幻景》 （1822）。桂冠诗人骚塞写的颂诗《审判的幻景》（1821）对昏庸的英国故君乔治三世极尽阿谀奉承，描写他在幻景中看到乔治三世从坟墓中出来，进入了天堂。拜伦的同名诗给予了讽刺的反写：乔治三世正要升天，魔鬼却来要求把他的灵魂打入地狱。骚塞朗诵他的长诗《审判的幻景》才几行，正在争论的魔鬼，天使们都受不了逃走了，让乔治三世乘混乱溜进了天堂。诗人谴责英王“他永远同自由和自由人作对／国家对私人，臣民对外敌，一视同仁，／他们只要喊一声‘自由！’／便发现乔治第三是第一个敌人”（第45节）。拜伦在诗的序言和诗里都指出了骚塞的变节行为：“他曾对弑国王的人加以歌颂，／又对无论什么国王都唱赞歌，／他更为共和制度写过文章辩护，／可又对它进行更激烈的指责”（第90节）。拜伦把戏谑和严肃结合一体，讽刺尖刻，但写得从容巧妙，使这首讽刺名诗超越一时一事之争成为讽刺诗的典范。
讽刺长诗《青铜世纪》（1823）具有很强的政治意义。俄、奥、普在1815年拿破仑退位后结成所谓的“神圣同盟”来镇压欧洲革命，欧洲所有的专制君主国家都参加了这个反动同盟。英国虽没有加入，但却是“神圣同盟”的支持者。拜伦以正义的愤慨谴责反动势力，热情号召西班牙人民起来革命，歌颂俄国人民反对拿破仑入侵中体现的爱国主义精神。
从1818年开始，拜伦一直在写一部巨著《唐·璜》，诗人自称为讽刺史诗。1823年初，他为希腊人民反土耳其的斗争所吸引，中断了《唐·璜》的写作，乘用自己财产装备的船“海丘力士”号驶往希腊，参加希腊人民的民族解放战斗。他为希腊军队招募士兵，筹款，购买军械，调停内部纠纷，显示了组织和领导才能，投身为自由而战的伟大事业，使拜伦心中充满崇高的感情。他在军营中度过了他的36岁生日，把为理想献身视为自己的归宿：“假若你对青春极恨，何必还活着？／使你光荣而死的国土／就在这里——到战场上去吧，／把你的呼吸献出！”诗人竟然很快地实现了他的愿望。军营生活的艰苦和劳累，损害了他的健康。3个月后，他患了热病，终于一病不起，逝于1824年4月19日，希腊人民为他举行了国葬。
在拜伦创作中，《恰尔德·哈洛尔德游记》具有重要的地位，它使诗人“一夜醒来，发现自己已经成了名人”。全诗4章，4140行，通过青年贵族恰尔德·哈洛尔德 （恰尔德是中古时对贵族青年的尊称）的游历反映了拜伦自己的旅途见闻和感受，既有游记的丰富多采，又有抒情诗的浓郁诗情。
恰尔德·哈洛尔德是拜伦笔下第一个忧郁的飘泊者的形象，是“拜伦式”英雄的雏形。诗人在《序言》中说这个人物的设置是为了使作品结构上有连贯性，在思想上“表明一个的心灵在早年遇到损害之后，会造成他对过去的欢乐的厌倦，对新的乐趣的失望”。哈洛尔德身上反映出诗人生活，性格的某些特点，尤其是他受英国上流社会攻击和诽谤后的感受。他性格高傲又多愁善感，自己称“早已知道人世最坏的事情”，对庸俗虚伪的上流社会、腐败的道德习俗感到厌倦，怀着痛苦忧伤的心情出国漫游，希望到自然和纯朴人们中寻找解脱。他有敏锐的观察力，感受力，他有正义感。在1、2章里，哈洛尔德到了葡萄牙、西班牙等国，这恰合诗人的旅程。他来到山中，走向海边，西班牙美丽的景色令人心动，但是牧人已不能安心守着羊群，农人的葡萄在硝烟中枯萎。面对拿破仑军队的侵入，人民投入爱国战斗，“沙拉哥斯女郎”奥古斯丁娜和短剑结了缘，不再像女性，／勇敢地走向战场，把战歌来高唱”，“只有堕落的贵胄甘心做敌人的奴才！”但诗人对西班牙人民的斗争前途又感到悲哀。在第2章，哈洛尔德来到阿尔巴尼亚和希腊。他受到勇敢纯朴的阿尔巴尼亚人民的热情招待，这里自然风光淳朴民俗与英国社会的伪善堕落形成对比。希腊光荣的过去与受奴役的现在对比更使诗人激动：“谁站在你，可爱的，啊，希腊，你的废墟上，／而不对你伤心垂泪，／那可真是泯尽了天良……。”他热情地号召人民：“世世代代做奴隶的人们，你们知否，／谁要获得解放，就必须自己动手。”在诗中渐渐出现热情奔放的抒情主人公，他体现了拜伦思想矛盾上的积极面，对现实生活有很强的参与感。第3、4章完成于流亡后，在1、2章里时隐时现的哈洛尔德几乎不见了，由诗人直抒胸臆。第3章从飘泊异乡的抑郁悲愤心情写起。诗人从滑铁卢战场到日内瓦湖畔，追忆法国大革命先驱者、启蒙思想家卢梭、伏尔秦。法国革命的失败和反动的“神圣同盟”的建立引起诗人的哀思。第四章诗人来到意大利，缅怀英雄的功勋、伟大诗人但丁、彼特拉克、塔索的不朽。在这里和意大利时期创作的《塔索的悲叹》（1817）、《但丁的预言》（1821）里，拜伦都热情地呼唤意大利人民对祖国伟大历史的回忆，鼓励爱国志士争取