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1933年5月，冯玉祥、吉鸿昌等在张家口树起察绥抗日同盟军的旗帜。杨不仅在言论上遥为声援，而且予以物资援助。同年，他在家乡蒲城县由自己出资创办了一所尧山中学，用“教育报国”四字作校训，向学生宣传抗日自由原则。后来，这所学校有许多学生奔赴了延安，参加中国共产党领导的革命事业。
是年8月1日，中共中央发表了《为抗日救国告全体同胞书》。中国共产党关于停止内战，一致抗日的伟大号召，使杨几乎有绝处逢生之感。他认识到，“抗日，大家都有出路，打内战，。大家同归于尽。要抗日，先要停止内战”，并觅取停止打内战的办法。
11月，在国民党第五次全国代表大会上，杨花了一笔钱，当选了国民党第五届中央监察委员。会后，他气愤地说：“从辛亥革命起，就跟同盟会闹革命，到今天还不能不花钱买一个中央监察委员，太丢人了！”正在这时，南汉宸派申伯纯到南京，建议杨虎城和陕北红军建立抗日友好互不侵犯的合作关系，杨即表示赞同。
12月，中共中央主席毛泽东亲自派红二十六军政委汪锋到西安面见杨虎城。汪转交了毛泽东给杨的一封亲笔信。
毛泽东对杨给予很高的评价，提出了西北大联合共同抗日的主张，并希望杨和共产党的关系保持下去，发扬光大。因而，杨更坚定了不打内战，坚持抗日的决心。
与此同时，南汉定又派王世英秘密去西安。杨虎城在自己的别墅“藏园”客厅里与王会谈。之后，达成四点协议：（一）在共同抗日的原则下，红军与十七路军建立友好互不侵犯协定；（二）双方互派代表，在杨虎城处建立电台，秘密联系；（三）十七路军在适当地点建立交通站，帮助红军运送必要物资，并掩护红军人员往来；（四）双方同时作抗日准备工作，先从对部队进行抗日教育开始。杨还给王世英和汪锋五百元路费回陕北。
从此以后，杨部和红军再未发生过实际冲突。在红军过黄河东征期间，蒋介石命令杨部进攻红军后方，杨虎城都以事先通知，打假仗的办法，敷衍应付过去。杨部设立了三个交通站，红军人员来往很方便，只要换上十七路军军服，就可进出西安。红军的军用品及其物资可通过交通站运往陕北，杨部还常派汽车协助运输。这样，杨虎城与共产党的合作进入了一个新的阶段。
这年夏季，张学良奉蒋介石的命令，率东北军入陕、甘一带“围剿”红军。由于蒋挑拨离间，张、杨之间一度矛盾较深。在中国共产党的帮助和进步人士的工作下，张学良和杨虎城二人消除了误会及成见，关系逐渐密切。他们决心团结一致，反对蒋介石“攘外必先安内”的方针，联共抗日。
《毛泽东点评国民党著名将领》 第三部分力谏受责，决心兵谏
1936年冬天，日军进犯绥远，民族危机空前严重。而蒋介石却将重兵调往西北“剿共”，一时间，通往长安的古道上，兵车相望。蒋介石也亲临西安，威逼张学良、杨虎城与红军开战。
杨、张力劝蒋联共抗日，遭到蒋的严厉斥责。12月4日，蒋介石对杨、张提出两个方案：要么服从“剿共”命令，将东北军及十七路军全部开往陕北前线，向陕北红军“进剿”，中央军在后面接应督战；要么将东北军调到福建、十七路军调到安徽，将陕甘两省让给中央军去“剿共”。杨、张在重压之下仍不接受这两方案，并坚持对蒋介石晓以大义，陈以利害，要求蒋联共抗日。可是，蒋介石对他们的苦谏置之不理。张学良采用哭谏的办法也无济于事，反遭蒋介石责骂。
当张学良把哭谏的情景讲给杨虎城，杨听后非常气愤，但是为了国家民族，他又强压怒火，于12月8日上午11时去临潼面蒋再次陈述。他说：看国内形势，不抗日，国家是没有出路的，人心是趋向于抗日的。对于红军的事，可以商量办，宜用政治方法解决，不宜再对红军用兵。蒋介石听了，表面上态度平和，但话语却骄横而严厉：“我有把握消灭共产党，我决心用兵！红军现在已经成为到处流窜的乌合之众。他们必须听从政府的命令，缴出武器，遣散共产党。我已叫邵主席（邵力子）拟传单，准备派飞机到陕北散发。如果共产党还要顽抗，我们以数十倍的兵力，对付这些残余之众，消灭他们有绝对把握。现在我们东西南三面合围，北边，我已命令马少云（马鸿逵、时任宁夏省政府主席、十五路军总指挥）派骑兵截击，一举可以把红军打到长城以北沙漠一带。在那里，红军无法生存，只有瓦解投降一条路。十七路军若果兵力不足，担任进攻的战线可以缩短一些；如果有不主张‘剿共’而主张抗日的军官，你放手撤换，我都批准。”说到这里，蒋介石抬起头来，双眼盯着杨虎城，显然要看到敲山震虎、杀鸡给猴看的功效；杨虎城声色不露，蒋介石又软硬兼使地接着说：“你是本党老同志，要知道，我们和共产党是势不两立的。消灭了共产党，我会抗日的。”
至此，杨、张都明白矛盾已到不可调和的地步，但谁也不敢先开口提出解决问题的办法。张学良试探杨虎城，问可不可以找王炳南（在杨部工作的中共地下党员）一起谈谈，看王有什么意见。杨故意说：“不必找王炳南了，他的意见激烈得很，提出要把蒋介石抓起来。”张一听此话，连忙说，我看王炳南讲的对，现在恐怕也只有走这一条路了。由此，张、杨产生了“兵谏’的想法。
《毛泽东点评国民党著名将领》 第三部分逼上梁山，发动事变
12月9日，西安学生举行示威游行，张学良在十里铺劝回学生后，立即找到杨虎城，说：“群众的要求我巳作了保证，蒋很顽固，善言好语是没有用了，你看怎么办好呢？”杨紧紧握住张的手说：“副司令，你要怎么办就怎么办，我一定跟你来。现在是下决心的时候了，请不要迟疑。”
11日，杨、张开始商定兵谏计划，于次日凌晨六时行动，并分工由东北军负责到临速抓蒋介石，第十七路军负责西安城内的军事行动。
当晚9时，杨召集亲信的高级干部，宣布了“兵谏”计划，他说；“蒋介石不顾民族危亡，一意孤行，坚持内战，竭力挑拨我们和东北军的关系。这次蒋介石召开的军事会议，决定大举‘剿共’，实际上要消灭我们和东北军，我和张先生决定硬干，要干就彻底干下去，把蒋介石抓起来。”又说：“把这个摊子（指杨的部队）这样摔了，响！值！”
同时，杨与师长赵寿山、警备二旅旅长孔从周（中共地下党员）一起详细研究了军事行动计划，具体部署是：孔从周旅负责解除蒋介石的宪兵团、保安司令部、警察大队、陕西省府的宪兵连和西关机场驻军的武装，并占领机场；以一部担任西安各街巷的警戒，每一街巷如有武警时，即派武装士兵监视。为了增强警备二旅的领导力量，增调许权中（中共地下党员）为副旅长。炮兵营归孔从周指挥，炮兵位置设在北城楼上，对西安车站方面警戒，准备对外来的敌军轰击。特务营长宋文梅率特务营及卫士队各一部分士兵，负责逮捕往西京招待所随同蒋介石来的高级官员。派绥署参谋处处长王根僧去监视思想反动、与军统特务有关系的营长李振西，该营由赵寿山直接指挥，担任警戒新城城防及解除新城东北几个警察大队的武装。杨虎城委任赵寿山为总指挥，并说：“我们准备好，等张副司令来确定后，与临潼统一行动。”此时，张学良率领十一名军官来到杨的新城大楼，与杨共同指挥行动。
由于张学良、杨虎城将军的精密安排，统一指挥，十七路军和东北军统一行动，于12月12日，在临潼活捉了蒋介石。在西安的西京招待所等处扣押了在那里下塌的南京政府陈诚等几十名军政要员，同时，解除了西安国民党宪兵、警察、特务七八千人的武装，击毙了特务头子蒋孝先，发动了震惊中外的西安事变。
《毛泽东点评国民党著名将领》 第三部分撤职留任，出洋考察
蒋介石扣留张学良后，于1937年1月5日，任命顾祝同为西安行营主任，孙蔚如为陕西省政府主席，并把杨虎城撤职留任，进一步对杨虎城打击迫害。
其后，蒋介石一方面在东北军、十七路军内部，以及东北军与十七路军这两部分友军之间制造分歧，进行分化瓦解；另一方面又布置五路大军进逼西安，以武力相威胁。杨虎城在极端困难的危局中，仍坚持革命原则，对蒋介石的倒行逆施，不断进行公开的申述和揭露。2月5日，他发表“和平宣言”；2月15日，又联合几个人在国民党五届三中全会上提出八大主张的议案。蒋介石根本不予理睬，将东北军调往江苏、安徽北部一带，对杨虎城继续施加压力。3月初，蒋介石通过宋子文、顾祝同向杨虎城授意，让杨主动去见他，以“恢复感情”。杨虎城于3月28日到杭州，两次见蒋面谈。蒋大骂张学良不忠于领袖让杨听，接着干脆逼杨虎城交出兵权，离开部队，自动辞职出国考察。杨虎城只得于4月27日电蒋请辞西安绥靖公署主任及十七路军总指挥职务。30日，蒋介石复电照准。
在此期间，国民党反动派又与特务机关密谋，妄图暗杀杨虎城。他们先找到当年坚守西安时因刺探军情、内通外敌而被杨虎城下令枪毙了的褚小毖的儿子褚龙吟，要他暗杀杨虎城。陈立夫亲自接见了褚龙吟，说是事情有人替他干，只要他事后出头，承认是他替父报仇就行了。褚龙吟胆小，有一定的正义感，吓得逃回老家，躲了起来，才使暗杀阴谋未能得逞。特务们还生动甄士仁（被杨虎城枪杀的陕北地方武装的首领）的女儿为父报仇，但甄士仁的女儿以国家民族利益为重，使蒋介石的这一阴谋又未得逞。
5月29日，杨虎城偕夫人谢葆真等乘船离上海东渡出国。当轮船行驶太平洋时，杨从广播中听到卢沟桥事变的消息，心急如焚，立刻打电报给宋子文：“日寇进迫，国将不国，噩耗传来，五中痛愤。弟以革命军人，何忍此时逍遥国外，拟由旧金山返国抗敌，折转陈委座。”但却遭到蒋介石的拒绝。7月14日抵旧金山时，杨虎城发表书面谈话，再次表示：“这次卢沟桥事变，是危及中华民族生死存亡的大问题，我怎能置身事外、流连忘返？即拟兼程回国，请求任务，执行战斗，为国效死。”但是宋子文回电说：“以目前情况观之，请稍缓返国。”杨虎城返国抗日壮志不酬，决定趁此机会在欧美各国考察，争取国际对中国抗日的援助，学习外国经验。
《毛泽东点评国民党著名将领》 第三部分归国抗日，惨遭毒手
1937年10月29日，杨虎城一行离开法国马赛，经新加坡、西贡等地，奔向香港。一路上，他归心似箭，盼望尽快地奔回相国，杀上前线，为抗日救国效劳；但是，等待着他的，却是蒋介石的魔爪。1937年11月26日上午，杨虎城偕同夫人谢葆真，儿子杨拯中和随行人员到达香港。然而，离船上岸之后，他即落入了国民党特务的网罗之中，从此失去自由。
1949年春，蒋介石见大势已去，假意告退回乡，由李宗仁代总统。李宗仁接受了中共的和谈条件，下令释放政治犯。他给重庆市长杨森下了一道释放杨虎城的命令，又派出一架专机到重庆，要把杨虎城接走。杨虎城从重庆的《中央日报》上看到这个消息，非常高兴。但是，出狱后，西南长官公署第二处处长徐远举却来劝他转移。杨虎城非常气愤，大发脾气：“李代总统要释放我，你们为什么还要把我转移地方？我不是小孩，今天转这里，明天转那里。我不走，我要死就死在这里！”
原来，李宗仁员下令释放杨虎城，但蒋介石不许，便派徐远举、周养浩等特务，采取欺骗与强制手段把杨虎城及其子女、秘书、副官等人送到贵阳，软禁在黔灵山下麒麟洞的一套房子里。
1949年8月，逃到台湾的蒋介石又返回重庆，对特务头子毛凤民说：“今天的失败，是因为过去杀人太少，把一些反对我们的人留了下来，这对我们太不利了。”谈到对杨虎城的处置时，他凶残地说：“留他做什么？早就该杀了。”并指令毛人凤：“将杨解回重庆秘密处决，不能让人知道”。毛人凤在重庆召开了秘密会议，决定由周养浩出面骗杨虎城回重庆，在“中美合作所”内松林坡“戴公词”将杨虎城等人处决。刽子手杨进兴和熊祥把准备好的锋利匕首，送给毛人凤亲自验准。