中国文化为最高理想。正因为此，新亚同学都视学院的主要创始人钱穆为“圣人”（孔子），唐君毅为“亚圣”（孟轲）。
中国传统文化在现代受到了前所未有的挑战，身处西方文化居统治地位的香港，唐君毅更有切肤之感。但他不为物扰，不为威屈，凭着儒家“知其不可而为之”的执著态度，动心忍性，以传教士般的牺牲精神和坚定的立场，全力维护、宏扬中国文化。多年来，他履艰忘危，居约事大，宠辱两忘，专志于新亚之建设与发展。1963年9月，为满足香港华人社会之需要，经香港政府批准，新亚书院与联合书院和教会办的崇基书院联合成立香港中文大学。经过唐君毅的据理力争，新成立的中文大学实行联合制，使各成员学院具有较大的独立性和自主性，新亚独特的教学风格和教育精神也得以保持。唐君毅被聘为中文大学哲学系教授，并兼任哲学系系务会主席，还被选任为第一任文学院院长。1967年又受聘为新亚研究所所长。然而，中大成立后不久，其措施即与新亚书院的教育理想和一贯精神渐生抵触，相去日远，致使新亚又陷入新的艰危困顿之中。为了维护新亚传统，保持新亚行政和教学的独立性，唐君毅据理力争，毫不退让，致与中大当局屡生龃龉，矛盾日深。其间，钱穆因不满于中大当局的百般刁难而愤然离港去台。张丕介亦因新亚理想受挫而忧伤成疾，不久即去世。当时，另一位新儒家重要人物徐复观曾著文说，新亚是凭着钱穆的名望，唐君毅的理想和张丕介之顽强精神来支撑的，而如今一去一逝，遂使唐君毅陷入孤立无援，独撑危局的苦境。1973年，中大当局一意孤行，宣布废弃联合制而改行一元化的集权制，完全违背新亚书院加入时的初衷。为此，新亚研究所在1975年正式宣布脱离中文大学而独立，唐君毅继续担任所长，决心“将新亚精神带出中大”。1976年12月，因反对中大改制彻底失败，新亚书院董事会钱穆、唐君毅等9人联合发表辞职声明，宣布退出董事会，唐君毅还在刊物上撰文斥责香港政府“背信食言”，愤激之情，溢于言表！
在艰难、紧张的办学同时，唐君毅也绝不放弃任何一个向世界宣传中国文化的机会。他曾多次参加各种重要的国际学术会议，如：1957年出席在夏威夷举行的第三次“东西哲学家会议”，此后又在1964年出席了第四次“东西哲学家会议”，并受聘在夏威夷大学专讲“新儒学”数周；1965年出席了在南韩汉城高丽大学举行的“亚洲近代化问题国际学术大会”；1967年出席了美国哥伦比亚大学举办的“明代思想国际学术会议”；1969年，被聘为东西哲学家协会国际委员会委员，协助筹办并出席了夏威夷第五次“东西哲学家会议”；1970年出席了哥伦比亚大学在意大利举办的“中国十七世纪思想会议”等等。所有这些东奔西走，劳攘奔波，皆源于其心中蕴藏的对中国文化的挚爱以及亟欲将之传播于世界的坚定信念和执着追求。
唐君毅尽管处境艰迫，却能外抗尘俗，专志宏道、育人，内而奋发励学，笔耕甚勤。他本“新儒家”一脉，沿“返本开新”之途，予儒家思想继续发扬光大。他认为，先前诸师友如蒙文通、梁漱溟、熊十力、方东美、钱穆、牟宗三等人对中国文化问题的论著皆大有助于民族文化的复兴与民族精神的自觉。但遗憾的是，几乎都没有或甚少从分析中国哲学的智慧入手来阐释中国文化的“精神价值”。有鉴于此，他在1953年出版了《中国文化之精神价值》一书，从中西文化思想比较的角度入手，力求以清晰、明了的哲学概念，对中国传统文化中之人生意趣、文艺境界、人格精神和宗教智慧等通常须以直觉了悟之内在意蕴一一加以疏解，以凸显中国文化的本来面目，彰扬中国文化之独特精神，并阐述中国文化精神对西方文化精神可全部摄取之理由，以展开中国未来的人文世界。1955年，他又出版了《人文精神之重建》（又名《中西人文精神之返本开新》）。他基于“中国人文精神之返本，足为开新之根据，且可有所贡献于西方世界”这样一种信念，力图从观念上疏导、融解近百年来中国人所感受之中西文化的矛盾冲突，并围绕着他极为着重的为学为人之中心信念：“人当是人，中国人当是中国人，现代世界中的中国人亦当是现代世界中的中国人”，而展开了人生理想、人格范型与人文精神之广泛讨论。
1957年，他应美国务院邀请，赴美访问、考察，其间与居美的另一位新儒学重要人物张君劢多次晤谈，都觉得欧美学人对中国文化的研究方式及其观点多有偏狭与不当之处。遂拟联名发表一文化宣言以对治西方学者对中国文化的种种偏见。大意既定，即由张君劢致函当时在台湾的牟宗三、徐复观二位先生，征得同意，并先由唐君毅起草初稿，再寄给其他人过目。徐复观在后来谈到《宣言》的形成过程时说：“这篇宣言是由唐先生起稿，寄给张、牟两先生，他们两人并没有表示其他意见就签署了。寄给我时，我作了两点修正：（1）关于政治方面，我认为要将中国文化精神中可以与民主政治相通的疏导出来，推动中国的民主政治。这一点唐先生讲得不够，所以我就改了一部分；（2）由于唐先生宗教意识很浓厚，所以在《宣言》中也就强调了中国文化的宗教意义。我则认为中国文化原亦有宗教性，也不反宗教；然从春秋时代起就逐渐从宗教中脱出，在人的生命中实现，不必回头走。便把唐先生这部分也改了。改了以后寄还给唐先生。唐先生接纳了我的第一项意见，第二项则未接受。”（《徐复观传记资料》〈一〉）。
经过反复磋商，达成基本共识后，遂于1958年元旦在香港的《民主评论》和台湾的《再生》杂志上同时发表由牟宗三、徐复观、张君励、唐君毅四人联合署名的《为中国文化敬告世界人士宣言》，副题为《我们对中国学术研究及中国文化与世界文化前途之共同认识》。此《宣言》被港台学术界称为“研究当代新儒家性格及其基本方向的最重要文献。”
《宣言》洋洋洒洒四万余言，非常广泛地论及了中国文化的注释方法、精神生命、超越意义及未来发展途径等多方面的问题。《宣言》首先强调了中国文化问题自有其世界意义和重要性，批判了近代以来西方学人把中国文化等同于古埃及、古波斯等已死的博物馆文明而用考证古董、解剖死尸的心态和方法对待它。《宣言》饱含感情地指出：研究中国文化，首先必须肯定其活的生命之存在，肯定“这中间有血、有汗、有泪、有笑、有一贯的理想与精神在贯注。”必须对历史文化传统怀着“同情”与“敬意”去研究它，了解它，而“敬意向前伸展增加一分，智慧之运用亦随之增加一分，了解亦随之增加一分”（见《宣言》第三节）。其次，《宣言》还着力强调了中国文化中之超越的意蕴，认为它体现了伦理道德、超越情感和宗教精神的和谐统一。再次，《宣言》亦承认中国文化需要吸收西方的民主与科学，以促进中国文化的健康发展，但这种吸收绝不是外在的强行添加，而必须建立在中国文化理想本身之发展方向的基础上。
《宣言》的发表，既体现了唐君毅等人对中国文化的基本主张和共同立场，同时也标志着他们由是成为了国际哲学家公认的新儒者，60年代以后，港台新儒学得以较大发展，并且影响日增，今天仍有方兴未艾之势，这与《宣言》的发表即唐、牟诸君的积极倡导不无关系。
1958年，唐君毅又出版了《文化意识与道德理性》一书，共上下两卷。他明确指出，写作此书的目的在于为中西文化理想的融通建立一理论基础，提出一套文化哲学体系，说明人类一切文化活动都属于一种道德自我或精神自我、超越自我，而为其分殊之表现。为此，他一方面试图通过推扩所谓道德自我、精神自我之涵义，以说明人文世界之成立；另一方面又力求统摄人文世界于道德自我、精神自我之主宰之下，从而达到道德自我、精神自我与各种文化活动之融会贯通。唐君毅称他的这种努力乃是“为中西文化理想之会通，建立一理论基础，而为未来之中西文化精神之实际的融合，作一铺路之工作。”同年，他又出版了《中国人文精神之发展》，此书又名《科学、民主建国与道德、宗教》。是继《人文精神之重建》而作。后者重在泛论人类人文精神之重建，说明一般社会性及世界性之文化理想。而前者则着力于中国人文精神今后之发展，内容紧扣中国之建国问题而言，他从中西方人文精神之发展历程及科学、民主与中国文化之内在关系等方面，论证了西方的科学精神与中国的人文精神的冲突是完全可以化解而终将归于一途。
时进60年代，唐君毅的著作方向，乃渐转于哲学本身的研究。这一意图早在他1955年出版的《人文精神之重建》中就已明确地表示过。他说：“以后拟少写此类之文章，仍回到比较更切实的学术工作。”他认为，“返本开新”的关键，不仅在于对时代病痛的反省与批导，更在于要切实地从疏理整个文化遗产的学术工作做起，庶期开出尔后学术文化乃至政治教育之具体路向。基于这种认识，1961年，他出版了独具新意的两卷本《哲学概论》。他在《自序》中直陈此书之方法与旨趣，“是直接中国哲学之传统，以中国哲学之材料为主，而以西方印度之材料为辅。于问题之分析，求近于英国式之哲学概论。于答案之罗列，求近于美国式之哲学概论。而各问题之诸最后答案，则可配合成一系统，求近德国式之哲学概论。期在大之可证成中国哲学传统中之若干要义，小之则成一家之言。”他一反时人纯以介绍西方哲学为内容的写法，而是熔中、西、印三方面哲学思想于一炉，并给以各家应有之地位。这确是一项开创性的工作，迄今为止，仍是同类著作中独一无二之著作。
自1966年至1975年，唐君毅耗时整整10年，终于完成《中国哲学原论》这本煌煌巨作。全书共分导论篇、原性篇、原道篇、原教篇四部分，共6大册3000多页2000余万字，曾一版再版。《中国哲学原论》摆脱了胡适、冯友兰研究中国哲学史以时代为线索的旧体例，而以中国哲学的基本范畴为中心，通过对中国哲学之主要观念进行文字的训诂、义理的辨析以及对其提出、发展和演变的历史脉络的考察，揭示了中国哲学的基本精神和逻辑发展，阐幽发微，博古通今，被学术界誉为中国哲学研究的里程碑。
1975年，唐君毅出版了《中华人文与当今世界》。因感念于“中国文化之花果飘零”，而大声疾呼华夏族民应“灵根自植”，重树雄心，宏扬我中华文明于世界，其文由情及理，以理涵情，读之令人感奋。1976年，他在医院的病榻上最后完成《生命存在与心灵境界》，并于次年出版。这部长达1200余页的巨著是他一生学术思想的总结。他在书中一方面解答了形上学与知识所引发的种种问题，另一方面则着重论述了“生命存在”与“道德自我”之关系。在他看来，“生命存在”涵盖着“道德自我”，但绝不等于“道德自我”，而是有着更为丰富的内涵。他认为，生命存在表现为种种心灵活动（而道德活动仅是一个方面），相对于不同的心灵活动遂有不同的境界。东西方不同的学术派别和宗教派别，都体现了人类心灵活动的不同方面和层次。尽管表现有所不同，但都是同一生命存在的展开。基于这种认识，他依据生命存在之三向，拓展出心灵之九境：初三境为万物散殊境、依类成化境、功能序运境，此三境重在客体，周觉他境，是人之心灵相应于客观境界的个体、事物的共同性相、个体之间的因果关系而分别形成的；中三境为感觉互摄境、观照凌虚境、道德实践境，此三境重在以主摄客，属自觉境，是人之心灵反省观照主观境界的感觉活动、理解活动及道德理性的实践要求而分别形成的；后三境为信仰上帝的归向一神境、皈依涅槃的我法二空境和以尽心、知性、知天为归趋的天德流行境，三者皆为超自觉境，是人之心灵超越了主客之相对，属“以主为主”的绝对主体境。在这里，他把以尽心、知性。知天为归趋的道德实践视为人之心灵的最高境界，从而肯定了道德自我在人类心灵活动中的主导地位，这充分体现了作者作为一名儒者的最后立场，此书既是他一生学术思想的结晶，也标志着他哲学思想体系的最终完成。